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原始研究的文章

前面。Nanotechnol。,16December 2022
秒。纳电子学
卷4 - 2022 | https://doi.org/10.3389/fnano.2022.1092177

外延铁电记忆电阻器与硅集成

www.雷竞技rebatfrontiersin.org米格尔Rengifo1、2、3,www.雷竞技rebatfrontiersin.orgMyriam h . Aguirre 3、4、5,www.雷竞技rebatfrontiersin.org马丁·赛丽娜1、6,www.雷竞技rebatfrontiersin.orgUlrike Luders7www.雷竞技rebatfrontiersin.org迭戈Rubi 1、2*
  • 1皇家研究院Nanociencia y Nanotecnologia(酒店),Comision Nacional de Energia Atomica-Consejo Nacional de Investigaciones Cientificas y Tecnicas (CNEA-CONICET),布宜诺斯艾利斯,阿根廷
  • 2Departamento de微y Nanotecnologias Comision Nacional de Energia淡出(CNEA),圣·马丁,阿根廷
  • 3皇家研究院Nanociencia y材料德阿拉贡(INMA),萨拉戈萨大学,目前西班牙萨拉戈萨
  • 4Departamento de运动de斜纹布Condensada,萨拉戈萨大学,目前西班牙萨拉戈萨
  • 5Laboratorio de Microscopias Avanzada (LMA),学院Nanociencia德阿拉贡(INA)大学德萨拉戈萨,西班牙萨拉戈萨
  • 6Centro Atomico巴里洛切,Instituto Balseiro圣卡洛斯德巴里洛切,尼格罗河,阿根廷
  • 7ENSICAEN CRISMAT, CNRS UMR 6508年,法国卡昂

神经形态计算需要的发展,固态单位能够电模拟生物神经元和突触的行为。这可以通过开发记忆性系统基于铁电氧化物。在这个工作我们制造和高质量外延BaTiO特征3的记忆电阻器与硅集成。后证明BaTiO的铁电特性3我们测试了LaNiO的记忆性反应3/ BaTiO3/ Pt的微观结构,发现共存的复杂的行为,包括挥发性和非易失性的影响,因BaTiO的调制3/ Pt肖特基接口的方向偏振耦合氧空位的/电迁移界面。这会产生剩余阻力与可调开关比和非对称循环阻力放松方式。这些属性可能是利用神经形态发展的硬件兼容现有的硅技术。

1介绍

现代计算机在冯·诺依曼模式下运行,处理和存储信息的单位是身体分离。这意味着一场激烈的处理器(CPU)之间的数据流量通过一个总线和内存,比CPU时钟工作频率较低,来自所谓的“内存墙”,限制了计算机性能的高要求的训练过程,如先进的神经网络。此外,这些算法非常能源要求表明日益增长的使用在现代社会可能不是可持续的Mehonic和凯尼恩(2022)。这会触发新的计算机体系结构和数据处理的搜索模式。其中,大量的关注是由神经形态计算余(2017);Mehonic和凯尼恩(2022),打算开发硬件以外的冯·诺依曼的概念,能够模拟哺乳动物大脑的极其有效和强大的功能。构建这些机器,开发固体构件能够电复制神经元和突触的行为是必要的。

记忆电阻器定义为金属/绝缘体/微或纳米结构能够电不同电阻状态之间切换(Sawa (2008);Ielmini和是(2016))——非常适合后者为不同的神经形态功能已报告Kumar et al。(2022)。记忆性机制通常依赖于电迁移的带电点缺陷如氧空位(OV) ((Sawa (2008);Rozenberg et al。(2010)];然而,更快的设备可能会从电子开关等机制的极化铁电记忆电阻器。大量的关注为铁电隧道结(FTJs),一种超薄铁电材料在哪里夹在不对称的金属电极Tsymbal和Kohlstedt (2006);加西亚et al。(2009);Zhuravlev et al。(2009);Chanthbouala et al。(2012)。在这种情况下,(可切换的)极化的方向控制隧道势垒的高度,对极化反转导致不同的电阻状态。然而,FTJs难以伪造和他们的反应通常是极其敏感的存在,例如,铁电层的界面粗糙度或针孔。更健壮的铁电记忆电阻器被发现对铁电厚层接触电极与一个合适的功函数形成肖特基势垒布鲁姆et al。(1994);迈耶,是(2006);Pintilie et al。(2010)。在这种情况下,极化的方向调节肖特基势垒的高度和控制界面阻力。对铁电氧化物来说,这是表明,铁电记忆性交换耦合的电迁移OV与肖特基接口进球et al . (2020),这也影响了界面阻力。去极化的字段(EDP)是显示在OV动力学发挥关键作用。这种混合的影响表明,对于对称设备,生产剩余电阻回路与不同的行为与标准(non-ferroelectric)记忆电阻器进球et al . (2020)

一个重要的问题与发展新微奈米电子设备或其可能与标准Si-based集成技术。在铁电记忆电阻器,硅上外延结构的发展是至关重要的简化与标准的集成电子产品,同时保持高结构质量,保证良好的功能性质。例如,我们在多晶BaTiO回想一下3薄膜生长在铂硅小颗粒的存在造成的结构性正方畸变,抑制铁电现象的出现罗马et al。(2017)。获得的外延ferroeletric BaTiO等钙钛矿3如果是报告的使用适当的缓冲,允许一个更好的结构之间的匹配和应变住宿和立方钙钛矿结构如果细胞Scigaj et al . (2013;2016);律et al。(2018)。结果表明,铁电行为密切相关的钙钛矿制造条件,控制四方性的程度,与此同时,剩余极化律et al。(2018)

在这项工作中,我们制造Si (001) / YSZ /首席执行官2/ LaNiO3/ BaTiO3/ Pt外延异质结构,探索他们的记忆性的行为。高钙钛矿的结构质量层允许维护他们的大部分功能属性,即LaNiO的进行和铁电字符3和BaTiO3,分别。我们的设备显示记忆性影响控制的调制Schottky-like BaTiO3/ Pt接口由铁电极化的方向和电迁移的氧气空缺/接口。这些效应的组合产生的混合物非易失性和挥发性记忆性行为,包括不对称电阻的存在放松方式。研究结果有助于为神经形态硬件的发展铺平了道路,与标准Si技术可积,作为我们的电力设备可以复制,在同一个单位,神经元和突触的行为。

2材料和方法

Si (001) / YSZ /首席执行官2/ LaNiO3/ BaTiO3多层膜是由脉冲激光沉积沉积(骑士)辅助反射高能电子衍射(流值,20 kV accelereting电压使用)。优化温度增长和压力800°C和4.0×10−4对YSZ mbar, 800°C和4.0×10−4mbar为首席执行官2,750°C和1.5×10−1为LaNiO mbar3和750°C和2.0×10−2为BaTiO mbar3。激光重复频率和影响固定在2赫兹和2 J /厘米2,分别。Pt顶部电极是捏造的让其它从光学光刻和溅射的组合。顶部电极的厚度和直径50 nm和200年μm,分别。X射线衍射实验进行'Pert Pro MRD Panalytical X衍射仪。Piezoresponse力显微镜(PFM)完成一个Veeco力量多模8显微镜。导电原子力显微镜(CAFM)进行力量(c) 3100维显微镜。标准的原子力显微镜(AFM)地形也记录与显微镜。捏造的异质结构的结构细节进行了分析通过扫描透射电子显微镜(STEM)在高纬度环形暗场(HAADF)模式。一个范Titan3 60 - 300显微镜、耦合Fischione探测器,在室温下操作在300千伏调查纠正梁。应变一般相分析获得的地图(GPA)。化学成分是由能量色散x射线能谱分析(EDS)。阿兹特克软件被用来执行量化。 The estimated error in the extracted atomic percentages (at%) was ≈ 2–3%. Electrical measurements were made at room temperature using both a Keithley 2636 Source Measure Unit and an Agilent 4294A LCR-meter, both hooked to a commercial probe station.

3的结果

3.1结构表征

Yttria-stabilised氧化锆(YSZ)显示一个立方结构(细胞参数= 0.512海里),提出了一种晶格不匹配(底/上层定义为f= 100 x (ab——一个u)/b,一个b和一个u是底部的(大部分)细胞参数和上层,分别与Si(也与细胞参数= 0.543立方)f = + 5.7%。YSZ硅上外延生长不需要删除本机SiOxLubig et al。(1992)(通常≈1 nm厚的)自发形成空气接触。首席执行官2单位细胞也是立方(细胞参数= 0.541海里),提出了一种晶格不匹配f对YSZ = -6.8%。首席执行官的引入2缓冲区在我们的异质结构允许容纳大型YSZ之间存在晶格失配和钙钛矿结构,也限制了YSZ的化学反应与第一层钙钛矿(LaNiO3)。我们注意到钙钛矿生长在CeO2(伪)数据集(一个个人电脑≈0.4 nm)旋转45°CeO2多维数据集Scigaj et al。(2013)(我们回想一下, 一个 p c 一个 C e O 2 / 2 )。LaNiO3是一个金属钙钛矿结晶菱形的结构也可以被pseudo-cubic晶格与细胞参数个人电脑= 0.384 (韦伯et al。(2016)]。它提供了一个低晶格失配和CeO2,f= + 0.7%。BaTiO3显示一个正方结构细胞参数= 0.399 nm和c = 0.403 nm。它已经表明,它生长在Si (001) / YSZ /首席执行官2/ LaNiO3用一个平面外(001)取向(Scigaj et al。(2016);律et al。(2018)),展示一个晶格不匹配f关于LaNiO = -3.9%3

图1显示一个草图的堆栈不同层的Si (001) / YSZ /首席执行官2/ LaNiO3/ BaTiO3异质结构——外延关系[100]BaTiO3(001)为[100]LaNiO3(001)为[110]首席执行官2(001)为[110]YSZ(001)为[110]Si(001),一起流值模式记录,定稿后在一个单一的过程中,每一层的生长。流值模式证明了外延异质结构的性质,与之前的报道相一致(Scigaj et al . (2013;2016);律et al。(2018)]。对YSZ和LaNiO3层rhee条纹状的模式是观察,表明自动平面的均方根(RMS)粗糙度≈0.5海里。首席执行官2和BaTiO3层显示参差不齐的流值模式,对应于粗糙表面均方根粗糙度通常≈1海里。这是由原子力显微镜图像显示在确认图2 a, BLaNiO记录3和BaTiO3层异质结构。从这些地形我们提取RMS经受0.5和0.9 nm,分别在良好的协议与流值模式。

图1
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图1。素描的装配式Si (001) / YSZ /首席执行官2/ LaNiO3/ BaTiO3异质结构,显示外延关系。右侧显示相应的流值模式,定稿后得到每一层的生长。

图2
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图2(一)原子力显微镜地形测量在Si (001) / YSZ /首席执行官2/ LaNiO3结构;(B)原子力显微镜地形测量在Si (001) / YSZ /首席执行官2/ LaNiO3/ BaTiO3异质结构;(C)Bragg-Brentano x射线衍射模式对应于Si (001) / YSZ /首席执行官2/ LaNiO3/ BaTiO3异质结构。LaNiO3和BaTiO3分别贴上LNO和BTO。

图2 c显示了一个Bragg-Brentano x射线光谱对应Si (001) / YSZ /首席执行官2/ LaNiO3/ BaTiO3异质结构。发现的唯一(002)峰的YSZ,首席执行官2,LaNiO3和BaTiO3像预期的那样,外延异质结构。出平面参数(贴上c)不同层次的从x射线扫描。YSZ显示出平面参数c = 0.516(1)海里,这是更大的一个对应于大部分化合物(0.512海里)。这表明存在平面压缩应变,这是和拉伸应变的期望大部分结构的比较,但与之前报道的GPA类似系统是一致的Carrero et al。(2020)。上的压缩应变YSZ可以形成一层薄薄的SiO有关x由高分辨率层(≈3海里,可见STEM-HAADF图像)在Si / YSZ接口在冷却的沉积温度降至室温Carrero et al。(2020)。首席执行官2提出了一种平面外参数c = 0.543(1)海里,这是略大的一个对应于大部分化合物(0.541海里)。这是符合预期的平面压缩应变- YSZ晶格不匹配和首席执行官2大部分的结构。LaNiO3显示出平面参数c = 0.383(1)海里,这是非常接近的一大部分化合物(c = 0.384),反映了低LaNiO之间存在不匹配3兼首席执行官2导致一个相当立方钙钛矿单元细胞Rubi et al。(2002)。最后,BaTiO的出平面参数3c = 0.406(1)海里,这比大部分人(0.403 nm),符合负LaNiO之间存在不匹配3和BaTiO3

图3一显示一个低放大率STEM-HAADF截面,衬底和四层可以可视化。所有层提供一个统一的厚度(nm, 21日13海里,YSZ 14 nm和165海里,CeO2,LaNiO3和BaTiO3分别)和接口是锋利的。缓冲层的STEM-HAADF分析(YSZ和CeO2)已经报告了一些作者的手稿Carrero et al。(2020)。钙钛矿两层异质结构中显示一个柱状生长。图3 b显示一个高放大率STEM-HAADF BaTiO的横截面3层。不同的区域可以观察到:在左上角的平方带证据的存在高质量、缺陷免费,钙钛矿结构,中央区域的图像(深色对比)显示了转换一个英航的存在位错列成一个Ti列。图3汉英显示GPA分析上执行总裁2,LaNiO3和BaTiO3层。彩色地图面板d)和e)显示为平面应变分布(exx)和出平面(Eyy)方向,计算出面板c)。GPA的STEM-HAADF形象分析BaTiO3结构参考。BaTiO的地图显示3层是没有完全由LaNiO紧张3层,因为后者将显示一个平面压缩晶格(≈-10%)对前者。BaTiO缺陷的存在3层可观测到的Eyy地图,显示blue-coloured BaTiO区3是当地的紧张。图4一显示了EDS扫描行上执行Si (001) / YSZ /首席执行官2/ LaNiO3/ BaTiO3异质结构,以及相应的化学量化。首席执行官YSZ2和BaTiO3层显示一个stochiometry一致的名义,而一些Ni-deficiency LaNiO被发现3层。

图3
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图3(一)低放大STEM-HAADF截面对应于Si (001) / YSZ /首席执行官2/ LaNiO3/ BaTiO3异质结构。LaNiO3和BaTiO3分别贴上LNO和BTO,;(B)同样的样品,高分辨率STEM-HAADF BaTiO的形象3层;(C- - - - - -E)平面(Exx)和出平面(Eyy)地图对应LaNiO GPA压力3和BaTiO3层。详见正文。

图4
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图4(一)化学量化进行Si (001) / YSZ /首席执行官2/ LaNiO3/ BaTiO3异质结构从STEM-EDS行扫描。LaNiO3和BaTiO3分别贴上LNO和BTO,;(B)草图显示最终的设备,用于电气特性。LNO和Pt底部和顶部电极,分别;(C)导电原子力显微镜图记录在Si (001) / YSZ /首席执行官2/ LaNiO3结构。

3.2电气特性

草图所使用的设备的电气特性显示在图4 b。底部LaNiO3电极接地,电气刺激电极应用于顶部Pt。CAFM实验进行Si (001) / YSZ /首席执行官2/ LaNiO3异质结构(图4 c),通过应用一个0.25 V直流偏压。当前测量值比≈1μA-reflect钙钛矿氧化物的高导电率(赛丽娜et al。(2010));此外,电流分布显示高空间一致性。这证实了我们的外延LaNiO3在缓冲层生长Si -是一个适当的底电极我们最后的设备,在与绝缘在多晶LaNiO交通属性3薄膜生长直接在Si (乔和Bi (2008))。我们也注意到Ni-deficiency LaNiO我们观察到3层是不损害其高导电性,与之前的报道相一致(Wakiya et al。(2002))。

BaTiO ferroeletric字符3层和不同的实验测试。图5一个显示一个capacitance-electric字段(汉英)曲线。电容与电感电容电阻测量计收购的假设一个平行的RC电路,因为它是标准的低漏电流电容器。振幅的交流励磁电压0.5 V和使用频率10 kHz。汉英曲线中显示一个滞后,蝴蝶形状的进化,典型的铁电设备。从电容测量,我们提取了BaTiO3电介质介电常数,获得值介于≈≈400在低频率(100赫兹)170年在更高频率(10 kHz),在良好的协议与先前的报告(托马斯et al。(1999))。图5 b显示电流场曲线获得Positive-Up Negative-Down(鱼池)协议(使用1 kHz频率),铁电位移峰值的出现显然是观察。相同的图显示polarization-electrical场(次)循环电流的时间集成后获得。次循环类似于一个标准的铁电体,尽管有些不对称。这可能表明存在一个不稳定的向上极化(通过负立杆顶部电极),起源于的存在一个向下的内部字段之间由于不对称电极(李et al。(1998);周et al。(2019))。然而,这应该伴随着强烈的(负面)痕迹C-V和次循环(李et al。(1998);周et al。(2019)),这似乎并不存在图5 a, B。因此,不对称的次循环应归因于其他作用,如不对称的泄漏电流的存在野口勇et al . (2019)在鱼池过程并没有完全消除。的剩余极化值PR≈1.3μC /厘米2和强制性字段EC≈120 kV / cm提取。最后,BaTiO的铁电特性3层被烤瓷显微镜证实,因为显示的插图图5一个。这个实验,极化的两个矩形区域用上下方向(±8 V)和烤瓷图像记录。一个明确的阶段对比观察,表明两个区域之间的反向极化的方向。对比这两个区域被发现在一定的时间范围内减少≈1 h,指示去极化效应的存在。

图5
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图5(一)Capacitance-electric领域(一部)曲线记录在Si (001) / YSZ /首席执行官2/ LaNiO3/ BaTiO3/ Pt设备。插图显示了PFM显微镜相图像,记录写完两个长方形上下两极分化;(B)电流场(通过使用鱼池协议,主面板)和polarization-electric场(次、插图)曲线测量同一设备上;(C)动态电流电压曲线记录在相同的设备。滞后的存在反映了记忆性行为的存在。插图显示了刺激协议;(D)剩余与写作电压回路同样的设备,测量连续不同time-separation写脉冲。插图显示了刺激协议。更多细节见正文;(E)电阻松弛后测量的应用单一(正面和负面)电压脉冲。我们记得情节的半对数的规模;(F)电阻的松弛和指数配件RR州,显示在线性范围。挥发性和非易失性的存在是记忆性的影响。

现在我们把记忆性属性。图5 c显示了一个动态电流电压(电流-电压曲线记录在LaNiO)3/ BaTiO3/ Pt设备。刺激协议是显示在插图,包括直流电压脉冲的脉冲坡道,在+ 12 V / -12 V的步骤0.2 V和为每个脉冲长100米。连续脉冲之间的延迟时间是0.5秒。每个脉冲的电流测量在应用程序。电流-电压曲线显示一个滞后行为,这是记忆性效应的签名。正电压,系统从一种低电阻状态(LR,更高的电流)为高阻状态(人力资源,降低电流),通常被称为重置的过程。发现逆电阻转变为负电压(过程)。一个开关≈10.4的比例提取1 V。为了追踪剩余阻力的演变作为写作电压的函数(通常被称为磁滞回路切换,奥软Rozenberg et al。(2010);Rubi et al。(2013)]),阅读小电压(振幅几百的mV)之间通常应用于写作脉冲和当前记录为了提取设备的剩余电阻,而不更改它。考虑到设备的高剩余阻力值 ( 0.5 G Ω ) ,这些州的低压阅读不适合在直流模式下由于低信噪比的测量电流,我们在交流测量模式。为此,我们应用直流叠加的小阅读脉冲交流信号(100 - 500 mV,振幅频率10 kHz),和剩余电阻测量电感电容电阻测量计假设一个平行的RC电路。在这种情况下,读写脉冲都是500米宽,所描述的插图所示的草图图5 d)。我们注意到,以为电路的等价表示通常更复杂的初级电路与不同的设备区(即每个金属/绝缘体界面通常假定在一个电容器并联电阻)。通过这种方式,交流频率的提取的阻力是一个函数f),因为它包括f-dependant电容电抗。我们强调,这个交流过程已经证明是有效的跟踪记忆性影响系统高直流电阻(进球et al . (2020)]。图5 d显示了不同的时间高速逻辑记录连续消息脉冲之间的分离。每个写脉冲是紧随其后的是一个读脉冲后0.5秒间隔,和下一个写脉冲间隔Δ后应用tW关于阅读的脉搏。我们不同ΔtW从0.5到10年代。观察几个特性:我像预期的那样)的动态电流-电压曲线,重置(套)过程发现的正(负)电压;(二)循环显示平方形状,与我们的假设只有一个活跃的一致性(BaTiO记忆性接口3/ Pt) [Rozenberg et al。(2010);进球et al . (2020 b))3)开关ratio-definedΔ人力资源/ LR-is发现减少tWΔ增加,从≈14.7tW= 0.5年代为Δ≈11.2tW= 4 s。我们为Δ注意tW= 10 s人力资源状态显示一个尖端,表明它是一种无机窝状态;(四)设置和重置电压(V和V重置分别与Δ)也显示强烈的依赖tW。对于ΔtW= 0.5 s V≈7 V, V重置而对于Δ≈5 VtW= 4 s V≈5.6 V, V重置≈-2.3 V。对于ΔtW= 10 s设置和重置过渡更循序渐进,因此很难确定一个准确的值V和V重置。iii和iv)的特性是一个强烈的迹象的存在电阻松弛缺乏外部刺激。为了证实这一点,我们做了实验中所示图5 e,由单一的正面和负面的电压脉冲的应用(分别为+ 11 V和-11 V),其次是测量时间演化的剩余电阻(再次交流模式,如奥软的情况下)。后发现的应用正电压脉冲电阻增加,其次是一个强大的放松来降低值。当一个负脉冲,电阻下降,有轻微阻力之后恢复。图5 f显示了在线性范围内RR放松方式对应于第一个完整周期显示在半对数的规模图5 e。我们安装两个电阻状态的时间演化与指数函数的线性组合(红色虚线)。人力资源相关的时间常量松弛范围≈0.5 3分钟。这是见过的R国家几乎是完全放松目前的应用下一个脉冲,开关系统R状态。从配件的外推到更高的时候我们确认的非易失性记忆性效果的开关比≈1.75。描述实验证实非易失性的共存和不稳定的电阻变化的存在高度不对称的放松方式。我们注意到电阻风头被报道为不同铁电记忆性设备(阴et al。(2010);Rubi et al。(2012);田et al。(2019);进球et al . (2020))和一个现象学模型来解释这种行为是由本文的作者的一些对称的设备进球et al . (2020)。在下一节中,我们提出一个模型,解释了不对称设备的电气连接行为观察报告。

3.3工作模型和讨论

为了解释的进化写作的剩余电阻电压和时间,几个成分应该考虑。我们注意到BaTiO3是一种n型半导体,电子亲和能吗Eea≈3.8 eV,容易形成肖特基接触接口放置在高功函数(W)金属。在我们的例子中,Pt和LaNiO功能的工作3W≈5.6和W≈4.5 eV,分别图6素描的对应的能带图)。对于金属半导体接触接触,我们回想一下,界面的肖特基势垒的高度Φ0通常是估计为Φ0=W- - - - - -Eea。在我们的例子中,因此,预期更高BaTiO将形成肖特基势垒3关于BaTiO / Pt接口3/ LaNiO3接口(Φ0分别≈1.8 eV和0.7 eV的草图图6 b)。是很多记忆性不对称的情况下设备驱动接口机制(Rozenberg et al。(2010)),BaTiO3/ Pt障碍,显示最高的高度,将主导电子传输和记忆性的效果。

图6
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图6(一)素描的比较Pt的带结构的主要特点,BaTiO3(BTO)和LaNiO3(LNO)。的工作功能金属和BaTiO的电子亲和能3(在eV)表示。EFCB指金属费米水平和BTO的底部传导带,分别;(B)带图对应于肖特基Pt / BaTiO3接口。的势垒高度Φ≈1.8 eV表示;(C- - - - - -F)草图描绘我们的记忆性机制Si (001) / YSZ /首席执行官2/ LaNiO3/ BaTiO3/ Pt设备。第一行说明了复位过程的应用外部电压(C)和零偏置电阻弛豫(D)。外部电场的方向,铁电极化和去极化场显示与黄色、绿色和蓝色箭头,分别。氧空位描绘成橙色的球。最后一行显示了设置过程,在应用程序的外部电压(E)和放松之后(F)

在电自行车、记忆性行为有关BaTiO的调制3/ Pt界面电阻不同的效果。首先,我们的影响方向的电极化势垒高度(Rault et al。(2013);Hubmann et al。(2016);Pintilie et al。(2007);Farokhipoor和Noheda (2014);刘et al。(2013)。极化指向屏障减少它的高度根据ΦΦ0- - - - - -γ|P| |,P| polarizarion绝对值和γ是一个常数(见进球et al . (2020)和引用)。这降低了界面阻力。逆效应发现相反的极化方向(ΦΦ0+γ|P|)。其次,我们应该考虑界面阻力OV动力学的影响。我们记得OV动力驱动记忆性效应发生几种氧化物/金属系统的接口Rozenberg et al。(2010);进球et al . (2019;2020 b)。OV已知本地减少BaTiO的电阻率3杨et al。(2004)。这些空缺,他们可以迁移,由于电场的作用。这一领域可能会从应用程序的外部电压或来自铁电去极化场EDP,因一个不完整的筛选金属电极的铁电费用。后者介绍了铁电极化和OV之间的耦合动力学,我们之前的讨论和为对称的Pt /压电/ Pt和SrRuO3/ BaTiO3/ SrRuO3设备进球et al . (2020),占电阻松弛下零外部偏见。我们回想一下,最强大的电场接近BaTiO存在3/ Pt接口,这是其高电阻特性的结果由于存在最高的两个接口之间的能量势垒Ghenzi et al。(2010)

记住以前的考虑,我们不对称LaNiO中观察到的现象3/ BaTiO3/ Pt可以解释如下(见草图显示在图6汉英)。正如我们已经提到的,记忆性效应在BaTiO本地化3/ Pt界面,显示高肖特基势垒。一个正电压时(图6 c),阻力增加,因为肖特基势垒的协同作用增加由于极化的向下转换和删除——外部电气领域OV BaTiO从界面到更深层次的区域3层。当外部电压被移除(图6 d),有些OV BaTiO吸收3行动/ Pt接口的EDP向上指,相反的极化方向逐步放松阻力降低值。与极化方向的肖特基势垒是最高价值,所以当地电场作用于BaTiO3因此/ Pt接口和放松方式意义重大。一个负电压时的设备(图6 e),阻力减少的势垒高度降低向上转换的偏振方向和注射机汇到接口,外磁场的作用下。电刺激后删除(图6 f),一些OV将migrate-driven向下EDP——从接口BaTiO的更深层次的区域3层,产生阻力随时间的增加。然而,在这种情况下,极化指向接口,这降低了肖特基势垒的高度,当地电场作用在接口将会比在温和的反向极化,这解释了更微妙的阻力和不对称发现松口重置后的电阻的松弛和设置事件。

我们回想一下,钱et al。(2019)发现两种不同的机制有助于electroresistance BaTiO3基于铁电记忆电阻器。一个或其他机制的存在是写脉冲的时间长度。对短脉冲(20μs)记忆性行为是由调制肖特基势垒的铁电极化的方向。长脉冲(20岁)氧空位电迁移主导肖特基势垒的变化阻力。我们写的长脉冲100毫秒,因此time-widths探索之间的钱等。因此自然提出,在我们的案例中,这两种机制之间的共存(竞争),已经讨论了。

我们也注意到,我们的工作模型假定没有发生极化衰减时标参与电气测量。这可能是结论的事实观察电阻呈现松口特点几分钟的时候,它远远超过了去极化效应从线性烤瓷测量(典型的*≈1 h)。然而,我们注意到BaTiO3边界条件(由Pt顶部电极)的存在与否是不同的在这两个实验,所以不同的去极化的时间可能参与其中。这表明,去极化效应也可能出现在观察电阻松弛,一个需要解决的问题。

另一个可能的机制,可能存在的帐户外部偏见OV反向扩散阻力在零松口Baeumer et al。(2015)。这需要强大的OV梯度的存在具有记忆性的系统机制的基础上,完成/ OV nanofilaments中断;例如张等人报道OV密度从1×1019−3对原始二氧化铪为1×1026−3中心的一个OV丝(Zhang et al。(2022))。这个场景可以忽视在我们的例子中为的电流-电压曲线图5 c的剩余电阻回路图5 d显示与预期相反的手性的细丝的记忆性机制。我们的系统显示,相反,一个接口类型记忆性效果,在OV密度资料存在明显温和的梯度罗马Acevedo et al。(2018);进球et al . (2020)。基于这些观点,我们认为由于OV反向扩散阻力的松弛不太可能在我们的案例中。

我们终于提到挥发性记忆性由去极化的影响field-driven氧空位动力学可能掌握了通过适当的接口工程。我们回想一下,去极化场来自铁电束缚电荷的不完整的筛选金属电极。电极的筛选功能可以控制通过改变制备条件(例如,它的电导率可以微调的沉积和退火温度)或通过界面的质量(即外延的存在、粗糙度、相互扩散)。同时,EDP可能被放置调谐超薄绝缘铁电和金属之间的壁垒(Lichtensteiger et al。(2014))。通过使用这些旋钮电阻松弛的特点(例如,其时间常数)可能适应最终应用程序的需求。

4结论

在这个工作我们已经开发出外延BaTiO3铁电记忆电阻器与硅集成。发现存在共存的挥发性和非易失性记忆性的影响,用强烈的存在不对称的松弛后设置和重置事件。这个现象产生的综合效应BaTiO的界面障碍灯3/ Pt铁电极化纠结OV动态接口,后者由去极化场驱动的。相关的研究结果可能是神经形态发展的硬件设备可以电复制,在同一个单位,神经元和突触的行为。挥发性记忆性性能的发展可能是有用的应用程序,如真正的随机生成器,选择器在横杆数组,物理unclonable功能以及水库计算(王et al。(2020))。最后,我们注意到,我们的设备的可积性硅是至关重要的,以利用现有的微纳电子学技术。

数据可用性声明

原始数据支持了本文的结论将由作者提供,没有过度的预订。

作者的贡献

先生制作样品并进行结构和电气特性。马执行阀杆实验和成绩分析。女士进行了CAFM测试。UL提供了骑士的目标。构思实验博士工作的协调和监督和写的手稿。

确认

我们承认貂Piantek,从LMA-INA-UNIZAR,烤瓷测量。我们承认支持ANPCyT (pict2020a皮克特人2019 - 02781 - 00415)和EU-H2020-RISE项目瓜(批准号872631)。

的利益冲突

作者声明,这项研究是在没有进行任何商业或财务关系可能被视为一个潜在的利益冲突。

出版商的注意

本文表达的所有索赔仅代表作者,不一定代表的附属组织,或出版商、编辑和审稿人。任何产品,可以评估在这篇文章中,或声称,可能是由其制造商,不保证或认可的出版商。

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关键词:记忆电阻器、神经形态计算、铁电体、钙钛矿与硅集成

引用:Rengifo M, Aguirre MH,赛丽娜M, Luders U和Rubi D(2022)外延铁电记忆电阻器与硅集成。前面。Nanotechnol。4:1092177。doi: 10.3389 / fnano.2022.1092177

收到:2022年11月07;接受:07年12月2022;
发表:2022年12月16日。

编辑:

Banerjee Tamalika荷兰格罗宁根大学

审核:

Ignasi国际泳联巴塞罗那,材料科学研究所(CSIC),西班牙
Takeaki Yajima日本九州大学
Regina Dittmann德国,j研究中心(HZ)

版权赛丽娜,©2022 Rengifo Aguirre Luders Rubi。这是一个开放分布式根据文章知识共享归属许可(CC)。使用、分发或复制在其他论坛是允许的,提供了原始作者(年代)和著作权人(s)认为,最初发表在这个期刊引用,按照公认的学术实践。没有使用、分发或复制是不符合这些条件的允许。

*通信:迭戈Rubi,diego.rubi@gmail.com

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